近日，我校化学与材料学院范曦教授在国际顶级学术期刊《Nature Communications》上发表了题为“A Hydrogen Bonded Organic Framework Constructed from Mixed Valence Fe Clusters for Efficient H2O2 Photosynthesis”的研究论文。
过氧化氢（H2O2）是一种重要的绿色氧化剂，广泛应用于化工、医疗和环保等领域。光催化合成H2O2被视为替代传统高能耗蒽醌法的理想路径，然而长期以来面临两大核心挑战：一是材料为增强光吸收而产生的严重非辐射能量损失，二是光生电子与质子供给之间的动力学失衡。这两大瓶颈严重制约了光能到化学能的转化效率。针对上述难题，研究人员创新性地提出了“光-热-质子耦合”策略，将光吸收过程中原本耗散的热能重新捕获并用于激活质子解离，从而为氧化还原催化创造持续驱动力。
范曦教授长期致力于金属团簇组装化学研究，尤其在金属团簇氢键组装研究领域形成了鲜明的学术特色，取得了一系列具有影响力的重要成果（Natl. Sci. Rev. 2026；Angew. Chem. 2026, 2025, 2021, 2019; CCS Chem,2023; Adv. Funct. Mater. 2026）。在此基础上，研究团队成功构建了一种全新的Fe簇基氢键有机框架材料HOF-FJU-200。该材料的关键创新在于引入了混合价态Fe2+/Fe3+双核簇，通过价间电荷转移效应，将光吸收范围大幅拓展至近红外-II区（约2500 nm），实现了超宽光谱响应。更重要的是，HOF-FJU-200具有独特的未配对羧基通道结构，这些游离的羧酸基团可作为高效的内源性质子源。在光照下，混合价态铁簇的强光热转换效应使材料温度迅速升高，热能随即激活羧基解离出质子，实现了质子释放与光致电子转移的精准同步。
实验数据显示，HOF-FJU-200在无需任何牺牲剂的条件下，光催化H2O2产率高达10657 μmol·g⁻¹·h⁻¹。这一性能不仅远超所有已报道的分子基光催化剂和氢键有机框架材料，更超越了顶尖的金属有机框架材料，达到与顶级共价有机框架相当的水平。研究还发现该材料表现出独特的自加速催化行为，反应初期产率为4706 μmol·g⁻¹·h⁻¹，随后跃升至10657 μmol·g⁻¹·h⁻¹并进入持续线性增长阶段。系统机理研究证实，这一现象源于光热效应驱动的羧基质子解离与光生电子的协同作用。工作首次在同一框架材料中实现了光吸收、热产生和质子动力学的直接耦合，将传统被视为“损耗”的非辐射热能转化为催化功能，为利用非辐射能量调控质子驱动光催化反应建立了通用新范式。这一成果对推动太阳能驱动绿色化学合成具有重要意义。
该论文通讯作者为范曦教授、陈邦林教授和张章静教授， 第一作者为我校硕士研究生张如玉和范曦教授。福建师范大学为第一通讯单位。研究得到了国家自然科学基金等项目的资助。