晶格应变工程(strain engineering)是调控过渡金属硫化物(TMSs)电子结构、提升电解水析氢(HER)催化性能的重要策略。然而,目前主流的应变调控方法(如掺杂、缺陷、脱合金、外延生长等)往往会同时改变材料组成或表面化学环境,引入配体效应和集合效应,从而掩盖应变本身对催化性能的本征贡献。同时,现有技术难以实现应变的连续、精准调控,且所得应变均一性较差,难以建立晶格应变与催化性能之间明确的构效关系,严重制约了高性能催化剂的理性设计与可控制备。
近日,我校海峡柔性电子(未来科技)学院杜洪方副教授与西北工业大学艾伟教授合作开发出一种熔盐介导淬火(Molten-salt Mediated Quenching,MMQ)策略。该策略利用过渡金属硫化物(TMSs)与氮硫共掺杂石墨烯(NSG)之间的热膨胀失配,在不改变TMSs化学组成的前提下,实现了拉伸应变的精准、连续调控,为揭示晶格应变与催化性能之间的构效关系研究提供了重要支撑。基于MMQ策略,研究团队成功实现了21种应变TMSs材料的可控制备。以RuS₂/NSG为研究模型,通过调控淬火速率,分别构筑了应变量为0.0%、0.7%、2.8%、5.0%和6.8%的RuS₂催化剂。电化学测试结果表明,RuS₂/NSG-2.8%在碱性海水析氢反应中表现出最佳催化性能,在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位仅为24 mV,Tafel斜率低至24 mV dec⁻¹,性能优于大多数已报道的钌基催化剂。进一步研究表明,适中的2.8%拉伸应变能够显著增强Ru–S电子耦合作用,优化氢吸附与水解离动力学,从而大幅提升HER催化性能。
相关研究成果以“Composition-Invariant Strain Engineering of Metal Sulfides for Efficient Hydrogen Evolution”为题,发表在能源领域国际顶级期刊《Energy & Environmental Science》(中科院一区TOP)上。福建师范大学为论文的第一完成单位。海峡柔性电子(未来科技)学院杜洪方副教授为论文第一作者,西北工业大学艾伟教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金等项目的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1039/d6ee01630h
〔海峡柔性电子(未来科技)学院〕
